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리튬이온 이차전지 고밀도 음극 전극의 미립분말에 따른 전기화학적 특성 평가

Evaluation of Electrochemical Properties of High-Density Anode Electrodes in Lithium-Ion Secondary Batteries with Fine Powders

  • 김동영 (Kim dong young, 동신대학교 일반대학원)

초록/요약

본 연구는 리튬이온 이차전지용 고밀도 음극 전극 제조 시 미립분말 함량이 전극 의 유변학적 특성, 전극 구조 균일성 및 전기화학적 성능에 미치는 영향을 정밀하 게 분석하는 데 목적이 있다. 이를 위해 상이한 미립분말 함량(5 μm 이하)을 갖는 두 종류의 Si계 합금 분말(SA#1: 16.14%, SA#2: 6.56%)을 각각 흑연계 활물질(천연 흑연:인조흑연 = 6:4)과 혼합하여 음극 슬러리를 제조하였다. XRD 분석 결과, 두 샘플 모두 Si, CrSi₂, Fe₂Si의 동일한 결정 구조를 가지며, 입도 분석에서는 SA#1이 더 높은 미립 분율을 나타내는 것으로 확인되었다. 슬러리 의 유변학적 특성 분석에서는 SA#1이 초기 전단 응력이 더 크고 높은 절대값의 제 타 전위를 보여 더 강한 입자 간 반발력을 가지는 것으로 나타났다. 이로 인해 슬 러리 내 결합재(CMC/SBR)와 Si 입자 간의 상호작용이 저해되면서 국소적 응집 (binder agglomeration) 현상이 발생하고, 이는 전극 표면의 블랙 도트(black dot) 형성 및 압연과정에서의 크랙 발생으로 이어졌다. SA#2는 낮은 제타 전위로 인해 보다 균일한 결합재 분포를 형성하였고, 이에 따라 높은 압밀 밀도(1.89 g/cc)에서 도 구조적 안정성을 유지하였다. 전기화학적 특성 평가 결과, SA#1 기반 전극은 초기 용량 및 쿨롱 효율이 불균일 하며 낮은 재현성을 보였고, 사이클 안정성 역시 낮은 성능을 보여주었다. 반면 SA#2 기반 전극은 슬러리 분산성 및 전극 균일성이 뛰어나 장기 사이클에서도 우 수한 용량 유지율과 구조적 안정성을 확보하였다. 특히, SA#1 전극에서는 100 cycle 후 탈리 현상이 심화되었으며, 이는 결합재 응집 및 전극 내부 응력 축적에 기인한 것으로 해석된다. 따라서 본 연구는 Si계 합금 음극 활물질의 미립분말 함량과 제타 전위가 슬러리 유동성, 결합재 분포 균일성 및 전기화학적 내구성에 밀접한 영향을 미친다는 점을 보여주었으며, 향후 고밀도 음극 설계 시 미립 분율의 정밀한 제어가 전극의 기계 적·전기화학적 성능 향상을 위한 핵심임을 제시한다.

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목차

표 목차 ⅲ
그림 목차ⅳ
초록 ⅵ
Ⅰ. 서론 01
1. 연구의 배경 및 필요성 01
2. 연구의 목적03
Ⅱ. 연구배경 04
1. 리튬이온 이차전지의 구성 04
1) 양극 (cathode) 04
2) 음극 (anode) 06
3) 전해액 (electrolyte)08
4) 분리막 (separator) 09
2. 리튬이온 이차전지의 작동 원리10
3. 실리콘 음극 소재의 필요성 11
4. 실리콘계 음극재 내 미립분말(fine particles)의 영향 13
Ⅲ. 실험 방법 14
1. Si-alloy 분말 제조 및 입도 분포 분석 14
2. 구조 및 물리·화학적 특성 분석16
3. 음극 슬러리 제조 및 유변학적 특성 분석17
4. Si-alloy 전기화학 셀 제조 및 성능 평가 19
1) 2032형 coin half cell 제조 및 성능 평가19
2) DLP(double-layer pouch) cell 제조 및 성능 평가 19
Ⅳ. 결과 및 고찰 21
1. XRD 및 입도 분포 분석 21
2. Si-alloy 기반 슬러리의 유변학적 특성 평가 24
3. 슬러리의 유동성 및 제타 전위(zeta potential)가 전극 균일성에 미치는 영향 27
4. Si-alloy 전기화학 셀 제조 및 성능 평가 35
Ⅴ. 결론40
참고문헌 41
ABSTRACT 47

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